Piediluco sorge in riva al lago di Piediluco e a breve distanza dalla cascata delle Marmore.
Scavi archeologici nella zona hanno permesso di ritrovare resti di insediamenti risalenti alla tarda Età del Bronzo.
In un documento del 1028 si citano il Castello de Luco (sulla sommità del monte della Rocca, dal latino lucus, bosco sacro) e la curtem de Postro (in riva al lago), come un possedimento di tale Bernardo D'Arrone, feudatario del luogo, che lo concede ai monaci dell'abbazia di Farfa. La Rocca era caratterizzata da un mastio con torre quadrangolare, di cui ora rimangono solo i resti. In basso sorgeva un piccolo villaggio, nella zona chiamata il Colle.
Alla fine del XIX secolo avviene il grande balzo di notorietà di Piediluco, grazie al fatto di essere spesso inserito nel Grand Tour assieme alla visita alle cascate delle Marmore.
Nel 1927 Piediluco, fino ad allora comune autonomo appartenente alla provincia di Perugia, venne accorpato con un regio decreto-legge al comune di Terni, di cui fa tuttora parte.
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